Tras una profunda crisis existencial, se produce en él una fuerte conversión que le lleva a dedicar toda su vida a Cristo y a la Iglesia. En 1960, junto al escultor Coomontes y el vidrierista Muñoz de Pablos, funda el grupo de investigación y desarrollo de Arte Sacro «Gremio 62», con el cual realiza diversas exposiciones en Madrid (Biblioteca Nacional). El grupo es escogido por el Ministerio de Cultura para representar a España en la Exposición Universal de Arte Sacro en Royan (Francia) en 1960. Al mismo tiempo, Argüello expone alguna de sus obras en Holanda (Galería «Nouvelles Images»). Convencido de que Cristo está presente en el sufrimiento de los desheredados, en 1964 se va a vivir entre los más pobres, a las chabolas del barrio de Palomeras Altas, en la periferia de Madrid.